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                【聚焦“雙一流”】物質科學與信息技術研究院李漫波教授課題組在Angew. Chem. Int. Ed.雜誌發表重要研究成果:銀離子顯著提升非均相鈀催化氧化活性

                發布時間:2020-03-17

                本網訊(通訊員施春霖)日,物質科學與信息技術研究院李漫波教授課題組與斯德哥爾摩大學Jan-E. B?ckvall教授課題組及瑞典中部大學A. Córdova教授課題組合作,在Angew. Chem. Int. Ed.雜誌上發文,報道了結晶納米纖維素(CNC)負載的鈀催化劑在銀離子的作用下,能顯著提升其在氧化羰基化反應中的催化活性,在過渡金屬催化領域取得重要進展机选双色球物質科學與信息技術研究院為第一通訊單位


                1. 銀離子觸發的非均相鈀催化的高效氧化羰基化反應

                鈀催化的氧化反應是過渡金屬催化領域最重要的反應之一。相比於均相鈀,非均相鈀催化劑由於載體的保護或整體結構的支撐,不僅能有效避免鈀催化氧化過程中的鈀失活問題,還能在反應過後對催化劑進行回收利用。既因為鈀催化劑用量的顯著降低而節省了成本,又給工業應用中潛在面臨的純化問題提供了一條簡便的解決途徑。然而,由於兩相體系中傳質等因素的影響,非均相鈀催化劑所表現出的催化活性及選擇性通常不盡如人意。如何保證催化劑低擔載量及可回收性能的同時,提升其催化活性及選擇性,不僅是鈀催化氧化中迫切需要解決的問題,也是非均相催化領域長期存在的挑戰。

                在李漫波教授與其合作者的這項工作中,研究人員采用氨基化的結晶納米纖維素作為載體,利用鈀與氨基之間的相互作用制得鈀負載量為4.61 wt%的非均相鈀催化劑Pd-AmP-CNC。通過引入催化量的AgOTf,利用Ag+Pd-AmP-CNC表面Cl-的移除,從而產生的高活性Pd(II)物種,研究人員實現了聯烯高產率、高選擇性地轉化為吡咯烷酮(圖2)。

                2. 聯烯高效轉化為吡咯烷酮

                利用產物分子中的共軛二烯片段,研究人員設計並實現了具有多手性中心、多環化合物的高立體選擇性地一鍋合成策略(圖3)。結合酶催化的動力學拆分,研究者從外消旋的聯烯醇出發,能以高產率分別獲得對映異構的▽吡咯烷酮產物。值得註意的是,該催化體系在反應中表現出高效●的催化活性,催化劑擔載量只需要0.5 mol%,並且在反應後還能進行回收利用,保持催化活性循環至少9次以上。該工作為構建氧化體系下高效的非均相鈀催化劑提供了新的思路與策略。


                3. 多環化合物的一鍋合成及對映異構產物的構建


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